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論文

アクチノイドと核分裂生成元素の溶媒抽出

佐々木 祐二

分離技術, 52(2), p.103 - 107, 2022/03

高レベル廃液中に含まれるAn, FP元素の溶媒抽出法による相互分離を目指している。Cs, Srはクラウン化合物で、Pd, MoはMIDOA(メチルイミノジオキサオクタンジアミド)、An+Ln回収はDGA化合物で抽出する。その後、An/Ln相互分離はDTBA(ジエチレントリアミン3酢酸2アミド)で、Am/Cm分離はDOODAをマスキング剤として用いる。論文中では一連の技術を紹介し、関連する結果をまとめて報告した。

論文

MA分離抽出剤の放射線分解メカニズムの研究

樋川 智洋; 村山 琳*; 熊谷 友多; 山下 真一*; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 松村 達郎

UTNL-R-0501, p.24 - 25, 2020/12

東京大学大学院工学系研究科が有するライナック研究施設を利用して平成31年度に得られた成果をまとめたものである。マイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスで利用が見込まれるジグリコールアミド抽出剤について、ドデカン及びオクタノール溶液中における放射線分解過程をパルスラジオリシスにより調べた。その結果、アルコールを添加することにより、ジグリコールアミド抽出剤の放射線分解過程は、これまで考えられてきたラジカルカチオンを経由するドデカン単一溶媒中での分解過程とは異なることが示唆された。

論文

Application of turbidity measurement for evaluation of two-phase separation in ${it N}$,${it N}$-dialkylamides-nitric acid systems

筒井 菜緒; 伴 康俊; 袴塚 保之; ト部 峻一; 松村 達郎

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1153 - 1157, 2015/09

${it N}$,${it N}$-ジアルキルアミドは使用済燃料の湿式再処理に用いられているリン酸トリブチルの代替抽出剤として有望であるが、有機相と水相の二相分離の定量的評価はまだなされていない。本研究では、濁度測定を用いてその定量的評価を行った。ドデカンで希釈した${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)-2,2-ジメチルプロパンアミド(DEHDMPA)と硝酸ウラニルを含む硝酸溶液をよく撹拌し、濁度及びウランの分配比の測定を行った。DEHDMPA、ウラン及び硝酸濃度の増加に伴い有機相中の濁度は増加した。濁度は時間の経過に伴い減少したが、ウランの分配比の変化はわずかであり、観測された濁度はウラン分配比に大きな影響を与えないことが示された。これらの結果は、二相分離の観点からDEHDMPAは硝酸中のウラン抽出剤として機能し得ること、及び濁度が抽出挙動評価の指針の一つになり得ることを示している。

報告書

Proceedings of the International symposium NUCEF 2005; February 9-10, 2005, Techno Community Square RICOTTI, Tokai-mura, Ibaraki-ken, Japan

NUCEF2005ワーキンググループ

JAERI-Conf 2005-007, 359 Pages, 2005/08

JAERI-Conf-2005-007.pdf:24.79MB

国際シンポジウムNUCEF2005が、2005年2月9日と10日の両日、日本原子力研究所の主催、核燃料サイクル開発機構の共催により、テクノ交流館リコッティ(東海村)で開催された。 本シンポジウムのプログラムは、燃料サイクル安全研究委員会の検討に基づき決められた。放射性廃棄物処分安全,臨界安全を含む核燃料サイクル施設の安全性、及びプロセス開発基礎の研究分野について最新の研究成果等に関する59の発表が行われ、11か国からの239名の参加者により活発な議論が行われた。本報文集は、それらの論文をまとめたものである。

論文

Simulation codes of chemical separation process of spent fuel reprocessing; Tool for process development and safety research

朝倉 俊英; 佐藤 真人; 松村 正和; 森田 泰治

JAERI-Conf 2005-007, p.345 - 347, 2005/08

本報告では、高度化再処理のための抽出システムシミュレーションコード(ESSCAR)についてのこれまでの開発と利用についてレビューする。開発においては、使用済燃料試験を実施して計算を行うことによって、分離プロセスにおける物理化学現象をより深く理解することが必須である。燃焼サイクル施設のプロセス安全性の観点からは、痕跡量程度しか存在しないが、反応活性の高い物質のプロセス挙動を知ることが重要である。

論文

Research on PARC process for future reprocessing

朝倉 俊英; 宝徳 忍; 伴 康俊; 松村 正和*; Kim, S.-Y.; 峯尾 英章; 森田 泰治

Proceedings of International Conference ATALANTE 2004 Advances for Future Nuclear Fuel Cycles, 5 Pages, 2004/06

原研では、将来の再処理の基盤として、PUREX法に基づくPARCプロセスを研究している。その鍵となる概念は、U/Pu分配前に、Np, TcをU, Puから分離することによって、一回の抽出サイクルのみでU, Pu製品を得ることである。このプロセスについて、44GWd/tのPWR使用済燃料溶解液を用いて、2回のフローシート試験を実施した。その結果、溶媒流量を上げ、FP洗浄液の硝酸濃度を高めることで、共除染から発生する抽出廃液に残るNp量を、溶解液に含まれていた量に対して13%にまで減少させることができることを示した。また、フローシートを改良して、還元剤濃度と洗浄液流量を上げることによって、n-ブチルアルデヒド選択還元法によるNpの分離効率を36%から78%に改善できることを示した。さらに、高濃度硝酸洗浄によるTc分離の有効性を示した。

論文

Long-lived nuclide separation for advancing back-end fuel cycle process

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 磯貝 光; 伊東 芳紀*; 佐藤 真人; 細谷 哲章

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.925 - 928, 2002/11

将来の核燃料サイクル技術として、長寿命核種の高度分離機能を有する再処理プロセスの開発を行っている。同プロセスは、5つの主要な技術から構成され、(1)燃料溶解オフガスからの炭素-14及びヨウ素-129の除去,(2)n-ブチルアルデヒドによるNp(VI)の選択還元分離,(3)高濃縮硝酸によるTc(VII)分離,(4)共除染工程抽出残液からのAmの固体吸着分離,(5)n-ブチルアミンによる溶媒洗浄の各技術である。長寿命核種の高度分離機能を可能とする再処理プロセスの使用済燃料を用いた分離原理確認試験を行った。本報告ではそれらの主要成果を述べる。

報告書

Proceedings of the International Symposium NUCEF 2001; Scientific Bases for Criticality Safety, Separation Process and Waste Disposal

NUCEF2001ワーキンググループ

JAERI-Conf 2002-004, 714 Pages, 2002/03

JAERI-Conf-2002-004.pdf:69.13MB

本報文集は、2001年10月31日-11月2日に開催された第3回NUCEF国際シンポジウム「NUCEF 2001」における基調講演論文,研究発表論文(口頭及びポスター)を収録したものである。今回のシンポジウムは1995年の第1回(報文集JAERI-Conf 96-003)及び1998年の第2回(報文集JAERI-Conf 99-004)に引き続いて開催されたもので、今回のテーマは「臨界安全性、分離プロセス及び放射性廃棄物処分に関する科学的基盤」である。基調講演及び研究発表は(1)臨界安全性,(2)分離プロセス,(3)放射性廃棄物処分,(4)TRU化学の各分野から計94件であった。

論文

使用済核燃料の革新的再処理プロセス技術の開発

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍

日本機械学会第8回動力・エネルギー技術シンポジウム講演論文集, p.483 - 488, 2002/00

2020年頃の実用化を目指し、開発が進められている低減速スペクトル炉(軽水炉技術ベース)に対応した核燃料リサイクル技術として、大幅な経済性の向上,放射性廃棄物の低減などが可能な革新的再処理プロセスを開発している。本報告では、革新的再処理プロセスの要素技術,技術開発の現状,プロセス予備評価などについて述べる。

論文

Advanced technologies for long-lived nuclides separation in reprocessing

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 朝倉 俊英; 宝徳 忍

Proceedings of International Conference on Back-End of the Fuel Cycle: From Research to Solutions (GLOBAL 2001) (CD-ROM), 8 Pages, 2001/09

次世代燃料サイクルプロセスとして高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の開発を進めている。同プロセス主要技術は(1)燃料溶解オフガスからのC-14及びI-129の除去,(2)n-ブチルアルデヒドによるNp(VI)の選択還元及び高濃度硝酸によるTc-99逆抽出,(3)iso-ブチルアルデヒドによるPu(IV)の選択還元,(4)共除染工程抽出残液からのAmの固体吸着分離及び(5)n-ブチルアミンによる溶媒洗浄の各技術である。長寿命核種の高度分離を可能とするPARCプロセスの性能確認試験を燃焼度44,000MWD/tUの使用済燃料を用いて実施した。本報告ではその主要な結果について述べる。

論文

PARC process for an advanced PUREX process

内山 軍蔵; 峯尾 英章; 宝徳 忍; 朝倉 俊英; 亀井 一成; 渡辺 眞樹男; 中野 雄次*; 木村 茂; 藤根 幸雄

Progress in Nuclear Energy, 37(1-4), p.151 - 156, 2000/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:57.02(Nuclear Science & Technology)

将来の再処理技術として廃棄物発生量の低減と経済性の向上を可能とする高度化再処理プロセスの開発を行っている。本報告はPUREXプロセスをベースとして開発している高度化再処理プロセス(PARCプロセス)の概要と使用済燃料を用いて行った同プロセスの実証試験の結果について報告する。

論文

Management of neptunium and technetium in an advanced PUREX process

内山 軍蔵; 宝徳 忍; 渡辺 眞樹男; 亀井 一成; 峯尾 英章; 中野 雄次*; 木村 茂; 朝倉 俊英; 藤根 幸雄

Proceedings of 7th International Conference on Radioactive Waste Management and Environmental Remediation (ICEM '99) (CD-ROM), p.5 - 0, 1999/00

TRU廃棄物等の発生量の低減及び経済性の向上を目的として再処理プロセスの高度化研究を行っている。本報告では、高度化PUREXプロセス(PARCプロセス)における長寿命核種(NpとTc)の抽出分離挙動について述べる。

論文

Reduction of neptunium (VI) by butyraldehyde isomers in nitric acid solution

内山 軍蔵; 宝徳 忍; 藤根 幸雄; 前田 充

Nuclear Technology, 122(2), p.222 - 227, 1998/05

 被引用回数:17 パーセンタイル:77.73(Nuclear Science & Technology)

硝酸溶液中におけるネプツニウム(VI)とブチルアルデヒド異性体との反応速度データを取得した。イソ-ブチルアルデヒドはノルマル-ブチルアルデヒドよりも、Np(VI)に対して強い還元力を有していることが分かった。また、Np(VI)のブチルアルデヒド異性体による還元反応速度はNp(VI)、ブチルアルデヒド及び硝酸の各濃度の一次に比例することが分かった。

論文

Extraction behaviors of uranium, plutonium, neptunium and technetium in PARC process

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 藤根 幸雄

Proc. of 5th Int. Nucl. Conf. on Recycling, Conditioning and Disposal (RECOD '98), 1, p.393 - 400, 1998/00

本研究では、長寿命核種(Np,Pu,Am,Cm,$$^{99}$$Tc$$_{1}$$,$$^{14}$$C及び$$^{129}$$I)の分離制御性を向上させた高度化再処理プロセス(PARCプロセス)について検討した。PARCプロセスでは、分解性有機化合物を分離制御技術として使用する。Np分離工程では、n-ブチルアルデヒドをNp(VI)のNp(V)への還元剤として、U/Pu分配行程では、iso-ブチルアルデヒドをPu(IV)のPu(III)への還元剤として、それぞれ用いる。溶媒洗浄工程ではブチルアミン炭酸塩を用いる。これら有機化合物の有効性を調べるため化学フローシート実験を行い、U,Pu,Np,Tcなどの抽出挙動を測定した。

論文

The Separation of neptunium and technetium in an advanced Purex process

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 藤根 幸雄

Solvent Extr. Ion Exch., 16(5), p.1191 - 1213, 1998/00

TRU廃棄物発生量の低減及び環境放出放射量の低減を可能とするピューレックス法再処理プロセスの高度化研究を行っている。本報告は、共除染工程とU/Pu分配工程との間に新たにNp分離とTc分離の工程を設けた改良ピューレックスプロセスについて述べる。Np分離工程では、塩フリー有機還元剤$$eta$$-ブチルアルデヒドを、またTc分離工程では、高濃度硝酸をそれぞれ用いる。同分離プロセスの有効性をケミカルフローシート実験により確認した。

論文

The Separation of neptunium and technetium in an advanced purex process

内山 軍蔵; 朝倉 俊英; 宝徳 忍; 藤根 幸雄

Solvent Extr. Ion Exch., 16(5), p.1191 - 1213, 1998/00

 被引用回数:14 パーセンタイル:57.73(Chemistry, Multidisciplinary)

再処理施設から発生するTRU廃棄物の減容及び環境放出放射線量の低減を目指した高度化再処理プロセス(PARCプロセス)を開発している。本報告は高度化再処理プロセスの概念及び分離原理の実証を目的として行った抽出実験結果について述べる。

論文

Distribution of n-and iso-butyraldehydes between tri-n-butyl phosphate/n-dodecane and nitric acid

内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 宝徳 忍; 前田 充

Solvent Extr. Ion Exch., 15(5), p.863 - 877, 1997/00

 被引用回数:4 パーセンタイル:30.79(Chemistry, Multidisciplinary)

硝酸-TBP/nDD溶液系におけるn-およびiso-ブチルアルデヒドの分配比を測定した。その結果、本実験系におけるn-およびiso-ブチルアルデヒドの分配比はほぼ同じであることがわかった。両ブチルアルデヒド異性体の分配比は有機相TBP濃度の増加とともに大きくなった。ブチルアルデヒド分配比と有機相TBP濃度で表されるブチルアルデヒド異性体の抽出平衡定数は約2であることがわかった。

報告書

IS Process for thermochemical hydrogen production

小貫 薫; 中島 隼人; 井岡 郁夫; 二川 正敏; 清水 三郎

JAERI-Review 94-006, 53 Pages, 1994/11

JAERI-Review-94-006.pdf:1.52MB

熱化学水素製造法ISプロセスに関して、原研及び各国の研究機関で進められてきた研究開発の成果をとりまとめた。これまでに、要素反応及び生成物分離方法の研究から、いくつかの実行可能なプロセス条件が見い出されている。それらの知見にもとづいたプロセスフローシートの検討から、効果的な排熱回収を組み込んだ最適プロセス条件の下で40%を越える熱効率の期待できることが示された。装置材料に関して、1000時間程度の耐食試験により、腐食性の強いプロセス環境に対する市販材料の耐食性を明らかにした。現在、プロセスの全基本工程を組み込んだ実験室規模プラントの運転試験により、閉サイクル運転条件の検討を進めている。HTTR接続試験に進むために必要な研究開発について議論した。

報告書

Separation of neptunium, plutonium and uranium by using butyraldehydes as reductants in reprocessing

内山 軍蔵; 宝徳 忍; 藤根 幸雄; 前田 充

JAERI-M 93-198, 27 Pages, 1993/10

JAERI-M-93-198.pdf:0.92MB

還元剤としてn-及びiso-ブチルアルデヒドを用いた新しいネプツニウム、プルトニウム及びウランの再処理工程分離プロセスに関する研究を行った。本研究は、反応速度測定実験とフローシート実験からなる。反応速度測定実験ではPurexプロセス溶液条件下において、Np(VI)をNp(V)に還元するが、Pu(IV)及びU(VI)を還元しないこと、また、iso-ブチルアルデヒドはNp(VI)及びPu(IV)を還元するがU(VI)還元しないことがわかった。これらの結果をもとに、共除染工程、Np分離工程及びU/Pu分配工程から構成される新しい分離プロセスを提案した。提案した新しい分離プロセスの有効性を確認するため小型のミキサセトラ型抽出器を用いたフローシート実験を行い、共除染工程においてU(VI)とともに抽出されたNpの99.9%は、n-ブチルアルデヒドを用いたNp分離工程においてUから還元分離することができた。iso-ブチルアルデヒドを用いたU/Pu分配工程では、99%以上のPuをUから還元分離することができた。

論文

New separation process for neptunium plutonium, and uranium using butyraldehydes as reductants in reprocessing

内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 宝徳 忍; 前田 充

Nuclear Technology, 102, p.341 - 352, 1993/06

 被引用回数:44 パーセンタイル:95.26(Nuclear Science & Technology)

本報告では、n-およびiso-ブチルアルデヒドを用いてNp,Pu及びUを相互に分離する新しい再処理プロセスについて報告する。本プロセスは、共除染工程、Np分離工程及びU/Pu分配工程などから構成される。Np分離工程では、U(VI)及びPu(IV)共存下でNp(VI)を選択的にNp(V)に還元するn-ブチルアルデヒドを用いる。U/Pu分配工程ではPu(IV)の還元剤としてiso-ブチルアルデヒドを用いる。本プロセスの相互分離性能を多段のミニミキサセトラ型抽出器を用いて測定した結果、共除染工程で有機相に抽出されたNpの99.98%をNp分離工程において水相に分離することができ、またU/Pu分配工程において、99%以上のPuを水相に逆抽出し有機相のUと分離することができた。本報告では、U(VI),Pu(IV)及びNp(VI)のブチルアルデヒド異性体による還元反応速度測定実験結果についても述べる。

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